Послушанием Петра было стеречь монастырский виноград. В трудах он однажды, не услышав монастырское било, проспал на богослужение. Дойдя до церкви ко времени чтения канона, он от смущения не дерзнул войти в нее. Когда же его, по повелению игумена, отыскали, Петр с плачем просил прощения. Это умилило и игумена, и братию. После этого события инок Петр, чтобы более не проспать, решил совсем не ложиться на одре, но отдыхать только, сидя на лавке.
Некоторое время спустя Петр решился идти на Афон, полагая там, в знаменитом монашеском царстве, найти себе опытных наставников. Многие места Святой Горы обошел инок Петр, ища старцев, сильных в подвиге и в знании святоотеческих писаний и, не найдя таковых, поселился в пустыни. Так он провел несколько лет. Его утешением в это время становятся рукописи святоотеческих писаний, которые он находит в монастырских библиотеках болгарских и сербских обителей.
В это время на Афон приехал отец молдавских пустынников Василий Поляномерульский. Он постриг Петра в мантию с переменой имени на Паисий. В это время преподобному было двадцать восемь лет.
Спустя некоторое время к Паисию пришел монах Виссарион, прося оставить его жить при себе в послушании. Преподобный Паисий не считал себя достойным учительствовать, поэтому согласился принять Виссариона только в качестве друга, но не ученика, чтобы обоим вместо отца и наставника иметь учение святых и богоносных отцов Церкви. С таким условием принимал святой Паисий и других братьев. Посему возникло среди Паисеева братства стремление собирать писания святых отцов – традиция книжности.
Через несколько лет рядом с первыми учениками жило уже пятьдесят монахов. Не только братия, но и другие афонские подвижники стали умолять Паисия принять священный сан. Рукоположен Паисий был в 1758 году, в возрасте тридцати шести лет. Будучи иереем, преподобный Паисий никогда не мог совершать святую литургию без слез.
Братия, с благословения Патриарха Константинопольского Серафима, переселилась в Ильинский скит монастыря Пантократор. Преподобный Паисий ввел в жизнь Ильинского скита забытую многими на Афоне практику «умного делания». Монахи трудились, читали святых отцов, беспрекословно слушаясь старца и непрестанно повторяя Иисусову молитву. Вскоре испытания начали посещать Паисиево братство. Один монах афонский, имевший под своим началом скит Кавсокалив, начал публично осуждать образ жития Паисиева братства. Взяв себе в помощь обширную святоотеческую литературу, Паисий ответил обвинителю первым трактатом, посвятив его раскрытию сути Иисусовой молитвы, послушания и чтения писаний святых отцов.
Сопоставляя славянские рукописи разного времени, преподобный Паисий неожиданно для себя обнаружил в текстах массу неточностей, описок и расхождений, что привело его в замешательство и недоумение. Пытаясь внести необходимые поправки в славянские рукописи по другим славянским же рукописям, Паисий вскоре оставил бесполезный труд. Он понял, что в деле исправления древних славянских переводов святоотеческих писаний ему нужны греческие оригиналы, но их нет ни в одной из известных библиотек Афона.
Тогда подвижник обращается к Богу с пламенной молитвой. И Господь пришел на помощь. Неожиданно в отдаленном ските во имя святителя Василия Великого преподобный Паисий обнаружил множество греческих первоисточников. Радость обретения бесценных сокровищ оказалась столь велика, что никакие трудности не смогли поколебать решимости Паисия собирать рукописи святоотеческих писаний.
Афонское пустынно-общежительное пребывание преподобного Паисия длилось семнадцать лет. В это время на Афоне начались притеснения христиан со стороны мусульман, которые постоянно повышали арендную плату за использование обителей, монастыри беднели и входили в неоплатные долги.
Преподобный Паисий принимает решение оставить Афон и вместе с братией перебраться в Молдавию. В Молдавии нашелся пустующий Драгомирнский монастырь Святого Духа, куда, с позволения господаря Григория и благословения митрополита Ясского Гавриила, вселился старец Паисий с братией.
На новом месте все радует и вдохновляет сорокадвухлетнего подвижника. За три года число Драгомирнской братии утроилось. Устроитель братства, преподобный Паисий, написал и ввел устав по чину святого Василия Великого, святого Феодосия Великого, святого Феодора Студита и Афонской горы. Основные идеи этого устава: нестяжательность, отсечение воли и послушание, умная молитва и чтение книг, непрестанное рукоделие и бытовое благочиние (образцовая больница, странноприимница, церковные художества и другое).
Преподобный Паисий непрестанно делился с учениками своим молитвенным опытом, после вечерней трапезы вел беседы с братией, читал им и комментировал святоотеческие труды.
Материалом для поучительных занятий с братией преподобному Паисию служат богодухновенные писания святых отцов Восточной Церкви. Старец исправляет старые славянские переводы святоотеческих писаний и вновь переводит некоторые из них с древнегреческого языка. Со временем он организовал настоящую переводческую школу, плодом работ которой явились переводы многих святых отцов на славянский и румынский языки, разошедшиеся в многочисленных списках по обителям Молдавии, Румынии, Украины, России и Афона. Постепенно огромными совместными усилиями составилась целая библиотека, наиболее известным трудом которой явился сборник древних отцов Церкви «Филокалия», известный на русском языке как «Добротолюбие».
В Драгомирнской обители преподобный Паисий принял схиму без перемены имени. Он надеялся прожить в этой обители до конца жизни, но начавшаяся Русско-турецкая война и переход Драгомирнского монастыря вместе с частью Карпат во владение католической Австрии вынудили монахов покинуть любимую обитель и переселиться в Секульский монастырь.
Новая обитель, предоставленная преподобному и братии господарем Григорием Гикой и митрополитом Гавриилом, находилась в горах. Соборный храм был освящен во имя Усекновения главы Иоанна Предтечи.
Житие в Секуле было по образу Драгомирнскому, но братия умножилась, переполняя все кельи и строения. Поэтому преподобный обратился к господарю Константину Мурузу о помощи в строительстве келий.
Однако господарь повелел преподобному Паисию и братии переселиться в богатейший Нямецкий монастырь. Преподобный просил господаря не переводить его мирное братство в многолюдный монастырь, часто посещаемый мирянами, но Константин настоял на своем. В Секуле осталась часть братии, а другая вместе с преподобным Паисием переселилась в Нямец.
