Сразу после женитьбы Бунюэль получает должность руководителя дубляжной студии «Уорнер бразерс» в Мадриде. Вместе с Жанной, приехавшей из Парижа с младенцем Жаном-Луи, он занимает многокомнатную квартиру.
В 1935 году Луис Бунюэль поступил на службу Испанской Республики в качестве директора кинофирмы «Фильмфоно». Он продюсировал картину Луиса Маркина «Дон Кинтин-горемыка». На доходы от проката Бунюэль купил в Мадриде земельный участок в две тысячи квадратных метров, который выгодно перепродал в 1960-х годах.
В 1936 году республиканское правительство назначило Бунюэля своим представителем в Париже. Он занимался сбором «информации» и пропагандой, ездил в Швейцарию, Нидерланды, Швецию, Великобританию, налаживал культурные связи с прогрессивными лицами и организациями.
После окончания гражданской войны, в 1938 году, в поисках работы Бунюэль переехал в Нью-Йорк. В синематике Музея современного искусства он монтирует из двух фильмов «Триумф воли» Лени Рифеншталь и «Вторжение в Польшу» Ханса Бертрама новый вариант «Триумфа воли». И тут Сальвадор Дали распространяет информацию о том, что Бунюэль является атеистом и марксистом. В результате вмешательства архиепископа Нью-Йорка и государственного управления Бунюэль в 1942 году был вынужден уйти из синематики.
На этом его неприятности не закончились: Луиса замучил ишиас, он с трудом передвигался на костылях. Бунюэль был счастлив, когда его взяли дублировать на испанский язык документальные фильмы об американской армии.
В Голливуде Бунюэль пробыл всего два года, после чего надолго обосновался в Мексике, приняв гражданство этой страны (1949). Здесь он поставил 19 из 33 своих фильмов.
После двух коммерческих работ «Большое казино» (1947) и «Кутилы» (1949) Луис Бунюэль создаёт картину «Забытые» (1950), посвящённую трагической судьбе беспризорных детей. «В фильме есть полное отрицание нашего гнусного современного общества, но в нём есть и вера в человека… Для меня „Забытые“, по существу, фильм… социальной борьбы», — говорил автор.
Жюри Каннского кинофестиваля присудило «Забытым» приз за лучшую режиссуру.
В начале 1950-х годах Бунюэль снимает фильмы «Он» (1952), «Робинзон Крузо» (1953) по роману Дефо и «Бездна страсти» (1954) по «Грозовому перевалу» Эмили Бронте.
Обратившись к «Робинзону» по совету продюсеров, неожиданно для себя Бунюэль увлёкся сюжетом: ввёл в него элементы секса (в мечтах, не совпадавших с реальностью) и сцену бреда, в которой Робинзон видит отца. Фильм имел успеху зрителей, его несколько раз показывали по американскому телевидению.
Бунюэль, неоднократно декларировавший свой атеизм, несколько раз обращался к теме религии. В фильмах «Назарин» (1959), «Виридиана» (1961), «Симеон-столпник» (1965) он использует всё своё незаурядное кинематографическое мастерство для демонстрации неприкрыто богоборческих концепций, сдобренных испанским колоритом, «чёрным юмором» и символами фрейдистского психологизма.
Фильм «Назарин» — это история священника, напоминающего Дон Кихота. По концепции режиссёра, Назарин «абсолютно» добр и милосерден; Бунюэль вводит в сюжет и прямые евангельские ассоциации. Предъявляя к миру и людям непомерно высокие требования, герой постоянно переживает некие моральные истязания, которые, по мнению Бунюэля, «исцеляют» безумца, превращая его в атеиста.
Фильм «Виридиана» Бунюэль хотел сделать комедией, полной иронии и язвительности. Виридиана — послушница, уходящая из монастыря, чтобы «самостоятельно» творить добро, по концепции Бунюэля, также является одной из трансформаций Дон Кихота. Она благодетельствует нищим, перевязывает раны прокажённому и т. д.
Ключевым эпизодом фильма стала оргия нищих: безобразные, уродливые фигуры застывают за столом в позах апостолов из «Тайной вечери» Леонардо да Винчи. В финале картины нищие, которым благотворила Виридиана (в том числе и прокажённый), насилуют её.
Задача Бунюэля — показать крах и Назарина, и Виридианы как служителей идеи. Как отмечает киновед К. Бейли, «подобно Назарину, Виридиана идёт своим крестным путём в обратную сторону: если в начале фильма она собирается принести обет вечного целомудрия, то в конце она готова подарить свою девственность — которой несколько раз уже грозила опасность — любому, кто захочет этого».
Диктатор Франко приказал уничтожить все копии фильма «Виридиана»; лишь одна чудом сохранилась в Париже. Картина не демонстрировалась в Испании до 1976 года. Когда «Назарин» был показан на Каннском фестивале, Международный католический киноцентр отклонил предложение присудить фильму премию. А в 1961 году, после показа «Виридианы» на Каннском фестивале, состоялось отлучение Бунюэля от церкви.
Ещё одна тема, которая всегда волновала и притягивала режиссёра, — это загадка двойственной натуры женщины (ангел и дьявол в одном лице). В знаменитой «Дневной красавице» (1966), поставленной по роману Касселя, Бунюэль исследует жизнь буржуазки-мазохистки. Главная героиня Северина (Катрин Денёв), которая холодна по отношению к мужу, утоляет свои неуёмные сексуальные желания в часы послеобеденных визитов в бордель. А вечером она снова идеал нравственности.
Фильм имел шумный успех. В 1967 году в Венеции после получения «Золотого льва св. Марка» Бунюэль заявил: «Испания повлияла на моё идеологическое и творческое формирование в той же мере, в какой земля питает и взращивает дерево, но что касается культуры, я многим обязан Франции, где познакомился с сюрреализмом». До конца жизни он считал сюрреализм важнейшим фактором своего формирования.
Хотя Бунюэль и заявлял, что после «Дневной красавицы» уйдёт на покой, он поставил ещё пять картин.
Первая из них, «Млечный путь» (1969), посвящена истории ересей католической церкви. Режиссёр давно вынашивал замысел фильма, но только в 1967 году он вместе с Жан-Клодом Каррьером, изучив предварительно множество книг и справочников но ересям, написал сценарий. По словам вышеупомянутого Ж.-К. Каррьера, Бунюэль «надеялся, что этот фильм о ересях ускорит возникновение новых ересей, которых мы все ожидаем с нетерпением», и будет способствовать расколу церкви.
В снятом в Толедо фильме «Тристана» (1970) режиссёр вновь анализирует положение женщины-буржуазки в обществе, мотивы её поведения. Главную роль сыграла Катрин Денёв.
«Скромное обаяние буржуазии» (1972) и «Призрак свободы» (1974) вместе с фильмом «Млечный путь» составили своеобразную трилогию или, по определению самого Бунюэля, «средневековый» триптих: «Одни и те же темы, подчас те же фразы встречаются во всех трёх картинах».
«Скромное обаяние буржуазии», возможно, самый продуманный по содержанию и стилистике фильм Бунюэля. В нём органически соединяется всё: и юмор, и трагизм, и сатира, и смелость построения, и простота композиции. Картина получила всеобщее признание как современная «человеческая комедия», была удостоена «Оскара», французской премии Жоржа Мельеса.
