В 1900 году Алексей Викулович, страстно увлеченный собирательством фарфора, стекла и икон, передает все дела брату Ивану, а сам, имея в распоряжении лишь наследство, с неутомимой энергией всецело отдается любимому занятию – коллекционированию. Родовой дом «Викуловичей» в Москве в Введенском (ныне Подсосенском) переулке, после смерти родителей доставшийся Алексею Викуловичу, становится местом размещения его уникальной коллекции. В соответствии с новым назначением изменяется и облик дома: надстраивается этаж для размещения коллекции икон, строится угловой флигель, перестраивается интерьер.
Центром музейной экспозиции становятся расположенная во втором этаже библиотека и связанные с ней двухцветный зал и лестница. В библиотеке размещались книжные фонды, содержавшиеся в застекленных готических шкафах, а также уникальный по своей конструкции шестигранный стол, изготовленный по проекту знаменитого русского архитектора Федора Осиповича Шехтеля. Каждая вторая ячейка шестигранника представляла собой витрину, где хранились и экспонировались раритеты из коллекции старообрядческих книг. Основа этой коллекции была заложена еще книгами о вере Елисея Саввича, деда Алексея Викуловича.
Предметы мебели, шкафы для книг и специальные витрины для фарфора были изготовлены на мебельной фабрике «Поставщика двора Его Императорского Величества» П. Шмита, мужа сестры Алексея Викуловича. Интерьер превращенной в музей библиотеки был выполнен в любимом архитектором Шехтелем стиле неоготики. Небольшие комнаты особняка, высота которых почти в четыре раза превосходила ширину, устремлялись вверх, тянулись в высоту и узкие панно, выполненные художником М. А. Врубелем на сюжеты из «Фауста», на шестах висели зловещие маски. Все вместе – химеры, маски, чудовища, карлик, сидящий на нижних ступеньках лестницы, персонажи панно – создавало атмосферу таинственности и старины, ощущение присутствия в сказочном мире, заселенном мифическими существами. Противопоставление двух миров олицетворяло извечное противоборство света и тьмы, душевную напряженность, которыми было пронизано внутреннее убранство дома. Этот интерьер не только отражал эстетические предпочтения самого хозяина, но и был ярким образцом популярного в те годы стиля модерн.
Все в этом доме было тщательно продумано для лучшего размещения и представления коллекции. С самого начала своей деятельности коллекционера Алексей Викулович мечтал создать общественно значимое собрание и подарить его Москве для организации музея его имени. Имевшиеся у него огромные материальные средства позволили ему в короткий срок собрать прекрасную коллекцию фарфора, миниатюр, гравюр, лубка, икон, стекла, хрусталя, серебра, табакерок, деревянных резных игрушек, тканей и вышивки, и все это были изделия русских мастеров.
Родственница Алексея Викуловича, Маргарита Кирилловна Морозова, писала: «Это был человек тонкого ума, очень остроумный, любивший женское общество, хотя сам неженатый. Человек он был очень культурный, любил культурную работу больше, чем занятие своим делом, деятельную роль в котором предоставил своему более молодому брату Ивану Викуловичу… Дом, который после смерти отца перешел к нему как старшему, был огромный, с бесконечным числом комнат. Все комнаты второго этажа наполнялись витринами с фарфором его собрания и иконами. Сам же он жил внизу, где у него были две столовые, гостиная и кабинет».
Алексей Викулович как коллекционер прославился прежде всего собранием русского фарфора. Это была, бесспорно, лучшая коллекция в России, состоявшая из 2459 предметов, в которой были представлены изделия всех российских фарфоровых заводов – от первых чашек елизаветинского времени до новейших образцов российских предприятий: продукция Ф. Гарднера, завода Попова, а также редкие изделия заводов Юсупова, Всеволожского, Поливанова, Долгорукова.
Свою коллекцию гравированных и литографированных портретов Алексей Морозов начал собирать еще в 1895 году, приобретя у В. А. Тюляева 1000 листов. К 1912 году его собрание насчитывало уже 10 000 листов гравюр и литографий, в том числе множество портретов российских знаменитостей. Занимаясь изучением своей коллекции, он в 1912 – 1913 годах издал многотомный «Каталог моего собрания русских гравированных и литографических портретов».
А еще были в коллекции Алексея Викуловича иконы. Часть старинных икон досталась ему от деда, бывшего большим почитателя древнего письма, часть – от отца. Всего за четыре года Морозову удалось собрать богатейшую коллекцию икон XIII—XVII веков, которая к 1917 году насчитывала 219 экземпляров. В этом деле большую помощь ему оказывал художник И. С. Остроухов.
Несмотря на то что стекло не являлось главным предметом собирательства Морозова, его коллекции насчитывала 42 предмета художественного стекла (сейчас хранится в Кусково).
При составлении коллекции старинного русского серебра, Алексей Викулович разыскивал произведения елизаветинского времени; 220 предметов из его собрания имеют большую художественную ценность.
Весной 1918 года, когда особняк был захвачен латышской анархической организацией, собрание и его хозяин едва не погибли. Анархистов с помощью оружия все-таки удалось выбить, однако коллекциям был нанесен непоправимый ущерб: исчезли все табакерки, оказались поврежденными все ткани и часть миниатюр, было разбито множество фарфоровых экспонатов, испорчена часть мебели, изъятые из папок гравюры были разбросаны по комнатам, личный архив Морозова погиб. 19 августа того же 1918 года коллекция была национализирована. По описи в собрании находилось 2372 предмета из фарфора. Алексей Викулович получил от новых властей две комнаты в своем особняке и занимался хранением и описанием коллекции. Собранию Морозова был присвоен статус Музея-выставки русской художественной старины с отделами фарфора и средневековой живописи.
Однако вскоре иконы из собрания Морозова были поделены между Историческим музеем и Третьяковской галереей, коллекцию гравюр перевезли в Графический кабинет Музея изящных искусств, серебро и миниатюры попали в Оружейную палату Московского Кремля, остальные предметы и книги – в различные музеи. После реорганизации музей получил название «Музей фарфора. Отделение центрального декоративного музея».
В 1932 году собрание переехало в Кусково. С момента образования в особняке Алексея Викуловича Музея-выставки русской художественной старины размещавшаяся там коллекция стекла и фарфора стала пополняться за счет поступления из так называемых пролетарских музеев и из хранилища Государственного музейного фонда, в которых находились экспроприированные ценности из крупных частных коллекций. Сейчас в Кусково находится 2,5 тысячи единиц стекла, из них 1200 русского, а «морозовский» фарфор «растворился» в общем семитысячном фонде.