Дальневосточный отдел Союза при поддержке БРП забросил на советскую территорию трех своих агентов. Перейдя советско-маньчжурскую границу, они были арестованы на станции Слюдянка. В сентябре 1935 года Иркутский суд приговорил их к смертной казни С 1937 года НТС начал сотрудничать с Генштабом Польши.
При переходе польско-советской границы первой группой агентов завязалась перестрелка, трое агентов погибли, одному удалось с боем пробиться обратно в Польшу.
Удачным был переход через границу из Польши в районе Минска Г.С. Околовича и А. Колкова. С трудом преодолев пограничную зону, они пробыли в РСФСР с августа 1938 года до середины декабря того же года. Солидаристы побывали в Орле, Курске, Екатеринодаре, Москве, Феодосии и других городах, знакомились с условиями жизни людей и беседовали с ними. Не исключено, что все их пребывание в СССР проходило под пристальным вниманием советских спецслужб.
В своем интервью, данном журналу «Посев» в 1977 году, Околович утверждал, что при переходе границы погибал каждый второй член НТС.
Проводилась также пропагандистская кампания. Листовки с призывами к созданию тайных ячеек Союза на советской территории закладывались в вагоны поездов, запускались с воздушными шарами, спускались вниз по течению приграничной Припяти в пустых бутылках.
Во время Гражданской войны в Испании НТС помогает «белым» испанцам. В 1937 году группа Союза уничтожила на парижском аэродроме Ле Бурже эскадрилью боевых самолетов, предназначавшихся для республиканцев. На советско-финском фронте солидаристы сражались в рядах финской армии против советских войск. 22 февраля 1939 года на многолюдном собрании в Русском Доме Белграда состоялось открытое выступление руководства НТС, обращенное ко всей русской эмиграции. В открытом обращении говорилось, что эмиграции нужно готовить себя не к водительству в будущей России, а к служению ей.
Председатель НТС В.М. Байдалаков на вопрос журналиста:
«С кем же НТС в случае войны с Советами?» ответил:. У русской совести на это только один ответ: ни со Сталиным, ни с иноземными завоевателями, а со всем русским народом. Россию спасет только русская сила на русской земле…
В мае 1939 года к руководству НТС прибыл бывший министр финансов Временного правительства М.И. Терещенко для выяснения вопроса о возможности политического руководства НТС освободительной армией в Финляндии, сформированной из военнопленных, перебежчиков и эмигрантов. Руководство Союза отказалось от этого проекта, заранее считая его неудачным. Между тем, Союз предпринимал попытки оказания помощи советским военнопленным. По этому вопросу руководитель Финского отдела НТС А.П. Столыпин вел переписку с маршалом К.Г. Маннергеймом.
В союзной газете «За Россию!» в статье «Красный сфинкс»
Б.В. Прянишников писал:
«В эмиграции принято считать, что РККА разлетится от первого удара противников. Вряд ли это так. Здесь до известной степени прав некий почтенный генерал, (А.И. Деникин. Ч.С.) воскликнувший на эмигрантском собрании:.А вдруг не побежит!. Русский солдат был и остается прекрасным, храбрым бойцом. В рядах армии немало как потенциальных, так и проявившихся героев… Да и не с фронта придет главная опасность. РККА рассыплется лишь после того, как поражения на фронте переплетутся с ростом внутренних неурядиц и осложнений. Как это случится. покажет будущее. Там, где идет речь о тайниках человеческой души, труден прогноз. Красная Армия. это сфинкс. Не только для возможных союзников и противников, но, прежде всего, для самого режима, ее породившего…»
В 1938 году в Берлине состоялись тайные переговоры между руководством Союза и представителями немецкой армии и спецслужб о возможности ведения совместных действий против СССР в предстоящем конфликте. Перед началом переговоров члены Союза советовались с профессором И. Ильиным. На встрече с ним было выработано условие, при котором Союз мог бы пойти на сотрудничество с немцами. внесение изменений во вторую главу «Майн Кампф» Гитлера, являющуюся оскорбительной для любого русского человека. Переговоры проходили в Генеральном штабе. С немецкой стороны на них присутствовали около 20 человек военных экспертов, со стороны НТС. профессор Георгиевский, В. Нерсесиан, член совета НТС С. Субботин и в качестве советника профессор И. Ильин.
Меморандум, выработанный на консультациях, содержал в себе следующее условие: в случае столкновения с СССР немцам необходимо искать союза с народом против Сталина, а попытка поработить народ приведет к трагедии. В конце переговоров доброжелатель из числа немецких офицеров порекомендовал русским участникам забыть о самом факте такого контакта, закрыть подпольную типографию и перебраться в другие страны в случае назначения на должность референта по «восточным делам» А. Розенберга. Через месяц Розенберг был назначен на должность, участники тайных переговоров на время покинули страну. Давление немецких властей на Германский отдел НТС стало возрастать. немцы требовали его присоединения к Русскому Национал-Социалистическому Движению (РНСД). В августе 1938 года Исполнительное бюро Союза приостановило деятельность отдела в Рейхе.
В 1939 году Союзу удалось установить контакт с польским правительством в изгнании через молодого польского журналиста В. Стенкевского. Вместе с ним был выработан договор о сотрудничестве НТС с эмигрантским польским правительством.
В это же время по инициативе руководителя Польского отдела А.Э. Вюрглера, исполнявшего обязанности председателя Союза, из названия организации. Национально-Трудовой Союз Нового Поколения были удалены последние два слова.
Возрастной ценз на вступление в НТС был отменен. До этого в ряды Союза принимались лица, родившиеся после 1885 года.
После нападения Германии на СССР НТС заявил о своем нейтралитете. Некоторые отделы прекратили свое существование (Эстония, Латвия, Литва, Бессарабия, отчасти Польша). В Чехословакии руководство отдела НТС было брошено гитлеровцами в тюрьму.
В мае 1941 года в штаб Союза в Белград прибыл редактор берлинской русской газеты «Новое Слово» В.М. Деспотули (получивший в эмиграции прозвище. Гестапули за свои контакты с ведомством Гиммлера). На встрече с руководством Союза им от лица здравомыслящих немецких кругов было предложено НТС негласное сотрудничество «в деле решения русского вопроса». Исполнительное бюро НТС не сразу откликнулось на это предложение, поставив основным своим условием освобождение руководства чехословацкого отдела Союза. Через некоторое время после возвращения Деспотули в Берлин от главы чехословацкого отдела Д.В. Брунста было получено извещение об освобождении.
Мнения руководства НТС разделились. профессор Георгиевский предлагал не спешить и получше выяснить обстановку, Байдалаков и Вергун решили согласиться с предложением и вскоре центр Союза перебрался из Белграда в Берлин.
В Берлине члены руководства Союза наладили контакт с за257 местителем Розенберга доктором Р.А. Лейббрандтом, не разделявшим мнение свого шефа о «восточной политике».
Г.С. Околович после переезда в Берлин с большим трудом пробрался в Смоленск для ведения там союзной работы среди местного населения.
С 1942 года в Берлин стала поступать информация о событиях в России и о положении там членов НТС. По мнению члена Союза К. Вергуна, члены НТС в России немцам не только не нужны, но и вредны, а вести от членов Союза ужасны и неописуемы.
В сферу интересов НТС в Берлине попал пленный генерал РККА Ф.И. Трухин. Трухин попал в плен на Северо-Западном фронте и после ряда допросов и бесед с представителями немецкого командования и разведслужб был перевезен в Германию. Немцы, убедившись в его антикоммунистических настроениях, разрешили ему бывать в Берлине, где проживал его родственник, член Союза Г. Трегубов. Вскоре Трухин был включен в Совет НТС.
Поздней осенью 1942 года в Берлин прибыл генерал-лейтенант Власов. На частной квартире, занимаемой генералом, с ним встретился один из идеологов Союза А.С. Казанцев, служивший в отделе пропаганды ОКВ. Вскоре состоялась встреча Власова с руководством Союза и генералом Трухиным. Через Казанцева НТС установил контакт с М. Зыковым и генерал-майором Д.Е. Закутным.
Другим направлением деятельности НТС стала работа в лагерях военнопленных и специальных лагерях. В созданном Восточным Министерством Рейха лагере подготовки административных работников в Вустрау работала комиссия Союза. Ею велась работа по отбору и подготовке к вступлению в организацию новых членов из числа военнопленных. Одновременно члены Союза преподавали в Вустрау и ряде других лагерей общественно-политические науки, читали лекции по истории России, знакомили слушателей с программой НТС.
Члены Союза, видевшие основной целью существования Союза работу по освобождению России от большевистского и гитлеровского ярма, всеми путями стремились попасть в Россию.