В конце мая 1853 года англичанин прибыл в Линьянти – столицу макололо, где его радушно принял новый вождь – Секелету.
Месяцем позже Ливингстон в обществе Секелету предпринял рекогносцировочную поездку в страну народа бароце (лози), расположенную в долине Замбези выше области расселения макололо. Река Лиамбье, как ее называли местные жители, оказалась порожистой, но все же доступной для плавания на пирогах; самой серьезной преградой являлся водопад Гонье, который пришлось обходить посуху. Экспедиция поднялась вверх по Лиамбье (Замбези) до места слияния двух ее ветвей: Кабомпо и Либы.
По возвращении в Линьянти Ливингстон разработал план новой экспедиции, решение об организации которой было принято на общем сборе макололо. Практической ее целью было установить прямое торговое сообщение между страной макололо и атлантическим побережьем, минуя посредников – странствующих торговцев из Анголы, скупавших слоновую кость за бесценок.
11 ноября 1853 года с отрядом в 160 макололо на 33 лодках Ливингстон начал плавание вверх по Замбези через плоскую, покрытую саванной равнину, иногда преодолевая пороги. Большую часть людей он отпустил по дороге. Маршрут экспедиции пролегал из южных районов сегодняшней Замбии до Луанды в Анголе. Снаряжение экспедиции составляли всего лишь 20 фунтов бус, необходимые научные инструменты, проектор («волшебный фонарь»), с помощью которого Ливингстон демонстрировал зрителям картины из библейской жизни, и всего три ружья.
Путешественники плыли в лодках вниз по извилистой Чобе, минуя водные стремнины и увертываясь от рассерженных бегемотов. Да и встречи с агрессивными крокодилами доставляли беспокойство. Жители окрестных деревень спешили навстречу экспедиции, обеспечивали ее мясом, молоком, маслом. Проповеди Ливингстона были здесь настолько популярны, что по его просьбе освобождали военнопленных. В начале 1854 года они достигли империи Лунда. Это было раннефеодальное образование, во главе которого стояла военная аристократия. Ливингстон обнаружил отчетливые следы матриархата: вождями здесь были женщины.
К февралю 1854 года уже с маленьким отрядом Ливингстон поднялся по реке до ее верхнего правого притока Шефумаге и по его долине перешел к чуть заметному водоразделу, за которым все потоки текли не в южном направлении, как раньше, а в северном. (Позднее выяснилось, что это были реки системы Конго.)
Вплоть до озера Дилоло, расположенного на открытом экспедицией водоразделе между бассейнами Конго и Замбези, Ливингстон восторгался хорошо обработанными полями и высокоразвитым плавильным производством, а также оказанным ему исключительно гостеприимным приемом. По другую сторону озера экспедиция попала в районы, в которых уже не раз побывали работорговцы и где привыкли обирать следовавшие мимо караваны. Здесь торговались за каждый клубень маниоки, а жадные до обогащения вожди предъявляли немыслимые требования, угрожая порой расправой. Ливингстон, не имевший при себе ценных товаров, проявил исключительное мужество, поразившее вождей, и все обошлось без применения оружия.
Продолжая идти в общем направлении на запад-северо-запад, маленький отряд Ливингстона пересек долины Касаи и других рек ее системы – Чиумбе, Лвашимо, Чикапы, Квилу. В начале апреля он переправился через Кванго – крупнейший левый приток Касаи, текущий в очень широкой и глубокой долине, и вскоре достиг Касанже, самого восточного поселения португальцев в Анголе. Перевалив через горы Тала-Мугонго, ограничивающие долину Кванго с запада, экспедиция вышла в бассейн Кванзы. Дальнейший путь к океану проходил уже по достаточно известным европейцам местам, однако и тут исследователь во многом исправил и уточнил существующие карты.
Совершенно обессиленный, измученный голодом и малярией, маленький отряд в конце мая 1854 года достиг Атлантического океана у Луанды. Но Ливингстона не оставляет мысль проникнуть на восточное побережье. Может быть, в этом направлении Замбези судоходна на всем протяжении? Его намерение поддержали и португальские власти, и духовенство, ибо они были очень заинтересованы в исследовании областей между Анголой и Мозамбиком.
Обратный путь к главному поселению макололо на реке Линьянти, начатый в сентябре 1854 года, занял 11 месяцев. По дороге Ливингстон осмотрел среднее течение Кванзы, а затем, вновь пересекая территорию государства Лунда, собрал много сведений о нем и расположенных к северу от него областях.
В столице макололо исследователь нашел все свое имущество целым и невредимым. Экспедиция, целью которой было проследить течение Замбези до Индийского океана, стала возможной лишь благодаря помощи вождя Секелету. Ведь жалованье Ливингстона, а также небольшое пособие Лондонского географического общества и полученные в Анголе товары были давным-давно израсходованы. Вождь африканского племени финансировал пересечение континента европейцем. Путешествие было продолжено в октябре 1855 года. Секелету лично проводил экспедицию до величественного 120 метрового водопада на Замбези, который макололо называли «Мози-оа-тунья» – «Рокочущий дым» («Здесь пар издает шум»).
Ливингстон, первым из европейцев, увидел его 18 ноября. Этот водопад, шириной 1,8 километра, является одним из самых мощных в мире. Пять громадных столбов дыма были видны уже издали. Они выглядели будто пожар в степи и сливались с облаками. Конечно, ученый понимал, что это распыленная вода, поднимающаяся вверх над потоком, падающим вниз с высоты около 120 метров. Водопад Виктория, названный так в честь английской королевы, навсегда остался для Ливингстона самым чудесным зрелищем в Африке. Сегодня его памятник можно видеть с так называемого Чертова водопада на реке, по которой он с такой самоотверженностью продвигался.
В декабре 1855 года экспедиция переправилась на лодках через крупный левый приток Замбези – Кафуэ и вдоль него вновь вышла к Замбези. Дальнейший путь вниз по долине реки привел Ливингстона к устью другого ее левого притока – Лвангвы, за которым начинались места, издавна известные португальцам.
В марте 1856 года они достигли Тете, первого форпоста европейской цивилизации, в окрестностях которого отчетливо ощущались последствия работорговли. Экспедиция отказалась от дальнейшего исследования основного русла Замбези, которое уже было нанесено на карту, и 20 мая 1856 года северным рукавом вышла к Индийскому океану, закончив путешествие в приморском городке Келимане (порт к северу от Замбези). Таким образом, впервые европеец пересек Африканский континент.
Вернувшись на родину, Ливингстон в 1857 году издал книгу, заслуженно прославившую его, – «Путешествия и исследования миссионера в Южной Африке». Книга была переведена почти на все европейские языки. Ливингстон сделал очень важный обобщающий географический вывод: тропическая Центральная Африка к югу от параллели «оказалась возвышенным плато, несколько понижающимся в центре, и с расщелинами по краям, по которым реки сбегают к морю… Место легендарной жаркой зоны и жгучих песков заняла хорошо орошенная область, напоминающая своими пресноводными озерами Северную Америку, а своими жаркими влажными долинами, джунглями, гатами (возвышенными краями) и прохладными высокими плоскогорьями Индию».
