7 мая 1957 года, в соответствии с решением Синода РПЦ, подписал постановление о восстановлении молитвенно-канонических отношений между РПЦ и Финляндской Православной Церковью, которую Московской Патриархии пришлось признать в сущем статусе (как автономия в юрисдикции Константинопольского патриархата).
В конце 1950-х годов ранее весьма комфортные отношения (по крайней мере, внешне) митрополита Николая с государственной властью обострились: он не смог (или не хотел) адаптироваться к новым внутриполитическим реалиям периода руководства страной Никиты Хрущева, которое характеризовалось, наряду с явлениями «оттепели», также и активизацией атеистической и антицерковной политики директивных органов. Митрополит позволял себе публичные выступления (слова) с критикой материализма и атеизма; один из его ближайших сотрудников, Анатолий Ведерников (тогда ответственный секретарь «Журнала Московской Патриархии») вспоминал: «Проповеди Митрополита Николая в Преображенском соборе, где он обыкновенно служил в Москве, становились все более и более резкими. Иногда он просто начинал кричать, что, конечно, действовало на народ. В это время в печати велась кампания против крещения детей, доктора в газетах „научно" доказывали „вред крещения для здоровья". Митрополит Николай кричал против них в своих проповедях: „Какие-то жалкие докторишки!" Известно было, что он рассказывал народу об академике Павлове, которого он лично знал. Он говорил прилюдно, что академик не был атеистом, как изображала его советская пропаганда, а был верующим православным христианином».
В конце 1950-х годов руководство Совета по делам Русской Православной Церкви опасалось, что, ввиду преклонного возраста патриарха Алексия, митрополит Николай мог стать во главе Московской патриархии; так, в январе 1960 года председатель Совета Георгий Карпов докладывал Никите Хрущеву: «Для нас, безусловно, лучше, если во главе церкви будет находиться патриарх Алексий, чем митрополит Николай (являющийся его заместителем), так как тогда будут очень большие для нас трудности. Митрополит Николай очень честолюбив и даже тщеславен. Большой стяжатель и, формально заявляя, что будет нашим союзником, на деле ведет работу по разжиганию религиозной деятельности».
На Конференции советской общественности по разоружению в феврале 1960 года патриарх Алексий I выступил с речью, направленной на защиту исторической роли Русской церкви. В выступлении патриарха, в частности, говорилось: «Церковь Христова, полагающая своей целью благо людей, от людей же испытывает нападки и порицания, и тем не менее она выполняет свой долг, призывая людей к миру и любви. Кроме того, в таком положении Церкви есть и много утешительного для верных ее членов, ибо что могут значить все усилия человеческого разума против христианства, если двухтысячелетняя история его говорит сама за себя, если все враждебные против него выпады предвидел Сам Христос и дал обетование непоколебимости Церкви, сказав, что и врата ада не одолеют ее (Мф. 16:18)».
Контролирующие органы сочли «виновным» в таком демонстративном выступлении не престарелого патриарха, а митрополита Крутицкого, который взял на себя авторство речи; высшее партийное руководство, кроме того, полагало, что председатель Совета Карпов должен быть заменен на лицо, не отягощенное личными отношениями с руководством РПЦ. Новый председатель Совета Владимир Куроедов и руководство КГБ СССР разработали и представили в ЦК КПСС план устранения митрополита Николая от руководящих постов патриархии. 16 апреля 1960 года Куроедов и председатель КГБ Александр Шелепин направили в ЦК записку, в которой, со ссылкой на информацию от агентурных источников КГБ, предлагали «отвести митрополита Николая от участия в работе Всемирного совета мира, Советского комитета защиты мира и отстранить его от руководящей деятельности в Московской патриархии», добиться на это согласия патриарха Алексия; кроме того, в записке говорилось: «КГБ считал бы целесообразным на должность председателя отдела внешних церковных связей назначить архимандрита Никодима Ротова и выдвинуть его как представителя Русской православной церкви для участия в деятельности Всемирного совета мира и Советского комитета защиты мира»; на место Николая как митрополита Крутицкого предлагалось перевести митрополита Ленинградского Питирима (Свиридова), что, среди прочего, обосновывалось «тем обстоятельством, что в случае смерти Алексия он будет являться одним из вероятных кандидатов на пост патриарха».
15 июня 1960 года Куроедов имел беседу с патриархом Алексием, в ходе которой он отметил, что «патриархия не использует больших возможностей по расширению своей внешней деятельности», «за последнее время не провела ни одного крупного мероприятия по объединению православных и инославных церквей против реакционной политики Ватикана, по усилению борьбы за мир». Куроедов возложил основную ответственность за то, что Русская Православная Церковь «до сих пор не заняла в международной церковной жизни ведущей и организующей роли в борьбе за мир» на митрополита Николая, который «формально относится к внешней работе патриархии», неоднократно говорил, что «в зарубежной деятельности церкви заинтересованы только коммунисты»; Куроедов также отметил, что многие статьи в ЖМП «незаслуженно восхваляют роль митрополита Николая в борьбе за мир», что последний «не искренен, говорит одно, а делает другое». Согласно записи беседы, «патриарх подтвердил, что митрополит Николай не искренен и проявляет двойственность», о чем «патриарху говорили многие из духовенства»; «патриарх заявил, что он принципиально не возражает против освобождения митрополита Николая от внешней работы патриархии, но он не видит такой фигуру, которая могла бы осуществить перестройку всей системы внешней работы», назвав, однако, кандидатуру архимандрита Никодима, тогда заместителя председателя ОВЦС.
17 июня Куроедов имел беседу с митрополитом Николаем, которому также высказал неудовольствие «недостатками» в работе ОВЦС, на что митрополит высказал мнение, что «упрек, сделанный ему, как руководителю внешней работой, должен разделить и Совет по делам Русской Православной Церкви, так как прежнее руководство Совета не ориентировало патриархию на систематическое проведение крупных внешнеполитических мероприятий». Митрополит согласился с тем, что, ввиду его загруженности и ухудшения состояния здоровья, правильно будет поставить во главе ОВЦС человека «совершенно свободного от всяких других обязанностей».
21 июня 1960 года, по прямому требованию нового председателя Совета по делам РПЦ В.А. Куроедова, Синод постановил «удовлетворить просьбу Преосвященного Митрополита Крутицкого и Коломенского Николая об освобождении его от должности Председателя Отдела Внешних Церковных Сношений Московской Патриархии.