Б. Мокроусов родился в 1909 году. Всесоюзная слава пришла к нему в 40-х годах, после того, как он создал несколько крупных произведений в разных музыкальных жанрах: опера ("Чапаев", 1942), оперетта ("Роза ветров", 1947). В 1948 году композитор был удостоен Сталинской премии. Безусловным хитом Мокроусова можно считать песню "Одинокая гармонь" ("Снова замерло все до рассвета…") и "Вологда", которая получит фантастическую популярность в исполнении ВИА "Песняры" уже после смерти композитора.
Между тем работа над фильмом только началась, а над ним уже нависла новая угроза — против съемок выступили члены Комиссии по литературному наследию П. Бляхина. Дело в том, что еще в самом начале работы над сценарием Ермолинскому и Кеосаяну дали команду постоянно держать связь с этой Комиссией. И первое время так и было: в августе 65-го вдове писателя передали сценарий фильма, затем Ермолинский лично встретился с членами Комиссии. Но потом эти контакты постепенно сошли на нет, что не могло вызвать положительных эмоций у Комиссии. Они стали бомбардировать "Мосфильм" депешами, в которых указывали на недопустимость подобной ситуации. В итоге 25 февраля 1966 года Кеосаян в сопровождении редактора Л. Голубкиной явился на заседание Комиссии, чтобы рассказать о новых изменениях в режиссерском сценарии. Эти изменения сильно не понравились наследникам авторских прав писателя. Стенограмма заседания зафиксировала эти претензии так: "В прениях высказаны опасения, что не уводят ли изменения от замысла Бляхина, от эпохи гражданской войны, от бляхинского интернационализма (намек на то, что в произведение введен аполитичный цыганенок. — Ф. Р.). Отмечено сомнение в необходимости введения четвертого "дьяволенка" — гимназиста, как носителя культуры — гимназист 1917 года не гимназист 1905 года. Студенты стояли ближе к пролетариату. Не оправдана замена имен…"
Киношники, конечно, приняли их во внимание, однако следовать им не собирались. В итоге сама жизнь доказала, на чьей стороне оказалась правда.
Поначалу у Кеосаяна была идея снять в роли "дьяволят" профессиональных актеров — студентов ВГИКа, внешне похожих на подростков. Но от этой идеи пришлось отказаться, поскольку все рассмотренные кандидатуры выглядели старше необходимого возраста. Тогда ассистенты режиссера отправились искать четверку по спортивным школам, цирковым училищам, ипподромам. Однако в итоге троих "дьяволят" нашли совсем не там, где искали.
Даньку Шусь (как мы помним, первоначально у главного героя было другое имя — Мишка Недоля) — Виктора Косых — нашли на "Мосфильме", где трудился его отец — актер Иван Косых. Отец будущего "неуловимого" пришел в кино в 1951 году, после того как окончил ВГИК (до этого служил в пограничных войсках, учился в актерской школе при Свердловской киностудии). Иван Косых был хорошо известен зрителю по многочисленным ролям второго плана в картинах самого разного жанра: от комедий до боевиков. Среди них: ефрейтор в "Заставе в горах" (1953), жандарм в "Борце и клоуне" (1957), капрал в "Алых парусах" (1961), казак в "Пакете" (1965) и др. В "Неуловимых" Ивану Косых досталась очередная эпизодическая роль — одного из "бурнашей".
Что касается Виктора Косых, то он пошел дальше своего отца: к своим 15 годам (родился 27 января 1950 года) успел сняться в трех фильмах: "Добро пожаловать, или Посторонним вход воспрещен", "Звонят, откройте дверь", "Мимо окон идут поезда". Именно благодаря Виктору удалось найти исполнителя на роль гимназиста (в первом варианте — сын питерского рабочего Валера Носик) Валерки Мещерякова — Мишу Метелкина (родился в 1952 году). Косых сообщил Кеосаяну, что тот уже имел опыт общения с кино (вместе с ним снимался в фильме "Мимо окон идут поезда", а также сыграл главную роль в телеспектакле "Часы князя Константина"), и режиссер пригласил его на пробу. Правда, когда Метелкин пришел на студию, Кеосаян сначала в нем усомнился: "Ростом мал. Приходи, когда подрастешь". Метелкин ушел, но поскольку очень хотел сняться в кино, да еще в приключенческом (его отец служил в армии Буденного и больше сына хотел, чтобы тот снялся в роли "красного дьяволенка"), стал делать все от него зависящее, чтобы понравиться режиссеру. Для этого, по совету отца, он стал есть морковку со сметаной, причем в неимоверных количествах. И вскоре подрос на 7 сантиметров. Когда Кеосаян вновь увидел парня, сомнений на его счет у него уже не было.
Именно Кеосаян посоветовал надеть на Метелкина очки. В них тот стал выглядеть как настоящий гимназист. Кроме этого, он его еще и постриг наголо. Как вспоминает М. Метелкин: "Мне тогда было 13 лет, то есть тот самый возраст, когда начинают девочки нравиться. Это был ужас какой-то. Я перебинтовал голову и ходил в школу (он учился в 62-й средней школе Киевского района. — Ф. Р.) с перебинтованной головой. Долго это, естественно, продолжаться не могло, снять бинт все же пришлось, так надо мной смеялась вся школа".
На роль Яшки-цыгана был приглашен Василий Васильев (родился 1 января 1950 года). В то время он вместе с тринадцатью братьями и сестрами жил в городе Вязники Владимирской области, учился в 9-м классе, совмещая учебу с работой на ткацкой фабрике и, главное, был очень талантлив: уже тогда вел в школе танцевальный и хоровой кружки. А близким приятелем его был студент Щукинского училища Юрий Цурило, который в те дни снимался на "Мосфильме" в комедии Юрия Чулюкина "Королевская регата". Он услышал, что Кеосаян ищет талантливого цыганенка, и посоветовал его помощнику Владимиру Селезневу посмотреть братьев Васильевых. И трех братьев (в том числе и Васю) пригласили на пробы. Стоит отметить, что на эту роль претендовало порядка восьми тысяч человек, причем не только юношей, но и девушек. Поэтому, приехав в Москву, братья особенно и не надеялись на то, что возьмут кого-то из них. Но все получилось вопреки их сомнениям: едва они вернулись в свои Вязники, как одному из них — Васе — тут же пришла телеграмма из Москвы, что он утвержден на роль.
Актрису на роль сестры Даньки Ксанки Шусь нашли в спортзале "Крылья Советов". Это была кандидатка в мастера спорта по спортивной гимнастике 14-летняя Валя Курдюкова. Как и у двух других "мстителей", родители ее были простыми людьми: папа — строитель, мама работала билетером в кинотеатре "Слава", что на шоссе Энтузиастов. Однажды мама сделала почти мистическое предсказание. Валя вечером сильно разбаловалась, на что мать сказала: "Тебе только в кино сниматься!" На следующий день дочь пошла в свою секцию художественной гимнастики, где к ней подошел неизвестный мужчина: "Не могли бы вы подъехать на "Мосфильм" попробовать себя в одной роли?" А кто из подростков не мечтает сниматься в кино, да еще на самом "Мосфильме"? Прихватив для храбрости подругу, Валя приехала на киностудию. Там ее поставили рядом с Витей Косых, чтобы увидеть сходство — по фильму они должны были играть брата и сестру. Видимо, сходство было большим, поскольку ее утвердили практически сразу. Кроме того Валя в избытке обладала всеми необходимыми для роли качествами: была очень спортивна, контактна и, главное, похожа на мальчишку. А ведь первоначально Кеосаян задумывал сделать так, чтобы никто (кроме брата Даньки) не знал, что Ксанка девчонка. Все должны были считать ее мальчишкой по имени Степка. И лишь потом Яшка случайно оказывался свидетелем ее купания в речке, после чего тайна раскрывалась. Но от этого хода пришлось отказаться, так как "обнаженка" явно не вписывалась в ритм картины.