К тому времени Берлиоз уже был автором значительных сочинений. Рубеж 20—30-х годов открывает зрелый период его творчества, охватывающий около 20 лет. Не случайно опусом 1 он пометил увертюру «Уэверли» (1827–1828), вдохновленную знаменитым романом Вальтера Скотта, за которой последовали «Король Лир» по Шекспиру, «Роб Рой» по Вальтеру Скотту, «Корсар» по Байрону. Это был новый жанр программной концертной увертюры, только что (в 1826 году) созданный Мендельсоном.
Крупнейшее творение этих лет — Фантастическая симфония, настоящий манифест романтизма. История собственной любви, раскрытая в подробной программе, обросшая невероятными подробностями и завершающаяся инфернальной развязкой, впервые получает воплощение не в вокальном цикле или опере, а в симфоническом жанре. Ее премьера 5 декабря 1830 года вновь связала имя Берлиоза с Тремя Славными Днями — сбор с концерта предназначался жертвам Июльской революции. На премьере состоялась встреча с 19-летним Листом, блестящим пианистом, еще не проявившим себя ни как композитор, ни как дирижер, ни как критик, — встреча, положившая начало дружбе, длившейся многие десятилетия. Лист сделал фортепианное переложение Фантастической симфонии, часто исполнял ее в своих концертах, а позднее приложил немало усилий для пропаганды и других сочинений Берлиоза — дирижировал ими, писал статьи.
29 декабря 1830 года Берлиоз отправился в Италию, на виллу Медичи. Через несколько месяцев он узнал о том, что Камилла Мок вышла замуж. Впоследствии в «Мемуарах» композитор описал, как решил вернуться в Париж и, переодевшись в платье горничной, явиться в дом к неверной возлюбленной, застрелить изменницу, ее мать, мужа, а затем себя. Если пистолеты дадут осечку, принять яд. Но в ожидании багажа, задержавшегося на итальянских дорогах, он передумал и, возвращаясь в Рим, сочинил историю о попытке утопиться в состоянии умопомрачения.
На вилле Медичи пансионеры держали пари (убьет или не убьет), в котором, как говорили, участвовал и Мендельсон, также бывший в это время в Италии. Оба молодых музыканта часто встречались в Риме, причем Берлиоз искренне восхищался не только талантом пианиста, но и композиторским даром Мендельсона, хотя и замечал, что тот «слишком любит покойников». А Мендельсон откровенно признавался в непонимании творчества Берлиоза, называя его «настоящей карикатурой без тени таланта». Итальянские впечатления — от природы и охоты, песен и танцев, обычаев горцев и римских карнавалов, встреч с паломниками и разбойниками — отразились во многих сочинениях Берлиоза: симфониях «Гарольд в Италии» и «Ромео и Джульетта», опере «Бенвенуто Челлини», увертюре «Римский карнавал».
Через три года Берлиоз вернулся на родину. 9 декабря 1832 года был исполнен новый вариант Фантастической симфонии и ее продолжение — «Лелио, или Возвращение к жизни». Композитор послал билеты Генриетте Смитсон, она стала свидетельницей его триумфального успеха, и лишь тогда он рискнул представиться ей. Но ему понадобился еще почти год, чтобы окончательно сломить ее сопротивление, и только 3 октября 1833 года, так и не добившись согласия родителей на брак, Берлиоз женился на Генриетте Смитсон. Одним из свидетелей бракосочетания был Лист. В маленьком деревенском домике на Монмартре, где композитор насаждался семейным счастьем, он работал над второй симфонией, «Гарольд в Италии», не менее новаторской, чем Фантастическая. Теперь Берлиоз сближает симфонию с концертом, причем выбор солирующего инструмента тоже необычен — в XIX веке концертов для альта не писали. Произведение было заказано Берлиозу Паганини: знаменитый скрипач восхищался его творчеством и на одном из концертов под аплодисменты публики и оркестра опустился перед ним на колени. Доходов концерты не приносят, и Берлиоз вынужден заниматься критической детальностью. Проклиная «эту каторгу», дававшую ему, однако, регулярен заработок, композитор отдал литературному труду более четырех десятилетий и оставил более 600 статей, очерков, новелл и т. п. Тогда же, в 1834 году, он начал работу над оперой «Бенвенуто Челлини», в которой использовал один из эпизодов автобиографической книги знаменитого итальянского скульптора, художника, ювелира, «гениального бандита», как называл его Берлиоз. Опера успеха не имела и выдержала лишь четыре представления. После такого провала он не обращался к оперному жанру более двадцати лет.
Зато в 30—40-х годах композитор создает несколько шедевров в ораториальном и симфоническом жанрах. Едва закончив «Бенвенуто Челлини», Берлиоз за три месяца пишет монументальный Реквием памяти жертв июльских событий 1830 года. Под управлением автора он прозвучал в Доме Инвалидов 5 декабря 1837 года на грандиозном траурном торжестве, собравшем весь Париж. В исполнении участвовало 420 человек — в этом сказались традиции эпохи Великой Французской революции 1789 года, когда музыка зазвучала на улицах Парижа, и в массовых празднествах участвовал весь народ. Берлиоз особенно любил Реквием: «Если бы мне грозила гибель всех моих произведений, я просил бы пощадить Реквием». Три года спустя для перенесения праха героев революции Берлиоз написал Траурно-триумфальную симфонию — не для симфонического, а для военного духового оркестра гигантского состава со струнными инструментами по желанию и хором в 200 человек в финале; и не для концертного зала, а для исполнения под открытым небом, во время шествия по улицам к месту захоронения. Дирижером выступал Берлиоз — в мундире национального гвардейца и с саблей вместо дирижерской палочки.
Не менее оригинальна симфония «Ромео и Джульетта» с участием трех хоров и солистов, названная автором «драматической» (1839). Сюжет, вдохновивший многих итальянских композиторов на создание опер, получает у Берлиоза необычное преломление: основные сцены, в том числе любовная сцена в саду, воплощены оркестровыми, а не вокальными средствами, причем оркестром в 160 человек. А в 1846 году Берлиоз заканчивает последнее крупное сочинение центрального периода — «Осуждение Фауста», жанр которого обозначен как драматическая легенда.
К тому времени жизнь композитора изменилась. Не найдя применения своим силам в Париже, не имея возможности давать концерты, он в декабре 1842 года отправляется в турне по Европе. Причем отправляется не один. По собственным словам, он «разбил с таким трудом созданный очаг». Его спутница — молодая певица Мария Ресио, год назад дебютировавшая на оперной сцене, — красивая, но не слишком талантливая, с небольшим голосом. Имя Берлиоза уже известно за пределами Франции: в Лейпциге еще в 1837 году по совету Шумана исполнялась одна из его увертюр, Шуман написал статью о Фантастической симфонии, а в 1841 году Реквием с большим успехом прозвучал в Петербурге. Берлиоз выступил во многих городах Германии. В Лейпциге он встретился с Робертом и Кларой Шуман, обменялся дирижерскими палочками с Мендельсоном, руководившим оркестром Гевандхауза, в Дрездене слушал «Риенци» и «Летучего голландца» Вагнера, которые ему не понравились, беседовал с их автором.
Вернувшись в Париж, Берлиоз принимает участие в нескольких грандиозных фестивалях. В 1841 году дирижирует на Промышленной выставке хором в 1200 человек и оркестром, насчитывающим 36 контрабасов и 25 арф, в следующем — в Олимпийском цирке на Елисейских полях, вмещающем более пяти тысяч человек. В одном из этих концертов, посвященном русской теме, Берлиоз исполняет произведения Глинки, знакомится с ним и посвящает ему большую статью. В октябре 1845 года композитор вновь отправляется в большое турне — на этот раз по Австрии, Венгрии, Чехии, где встречает восторженный прием. В 1847 году состоялась его первая поездка в Россию. Берлиоз пробыл три месяца в Петербурге и Москве. Здесь его ждал творческий триумф и большие гонорары. Менее успешно прошли гастроли в Лондоне.
По возвращении композитора постигают один удар за другим: Генриетту разбил паралич; вскоре умирает отец. Политическая обстановка также не способствует творчеству — ни революция 1848 года, которую Берлиоз не принял, ни переворот 1851 года и установление империи Наполеона III, которого композитор, в отличие от передовых деятелей Франции, приветствовал.
Последнее двадцатилетие жизни и творчества Берлиоза резко отлично от центрального. Симфонических произведений он больше не пишет. Правда, 1853 год должен был принести симфонию ля минор, но история ненаписания — одна из самых трагических страниц биографии композитора. «Эта страница вгоняет в дрожь. Самоубийство не так печально» (Р. Роллан). Вот как вспоминал об этом Берлиоз в «Мемуарах»: «Как-то ночью я услышал во сне симфонию, которую мечтал написать. Проснувшись утром, я вспомнил почти целиком ее первую часть… Я уже подошел к столу, чтобы записать ее, но тут же подумал: если я запишу этот фрагмент, я увлекусь и начну сочинять дальше. Излияние чувств, предаться которому я теперь всегда стремлюсь всей душой, может довести эту симфонию до грандиозных размеров. Я затрачу, быть может, три или четыре месяца на одну эту работу… Я более не смогу, или почти не смогу, писать музыкальные фельетоны и, значит, мои доходы еще уменьшатся… Я дам концерт, выручка от которого только-только покроет половину моих расходов… Все эти мысли бросили меня в дрожь, и я отложил перо, сказав: „Ба! Завтра я позабуду эту симфонию!“ На следующую ночь упрямая симфония снова вернулась и вновь зазвучала у меня в голове. Я ясно услышал то же аллегро в ля миноре и, больше того, — увидел его написанным. Я проснулся, полный нервного возбуждения, и напел тему аллегро, форма и характер которого мне чрезвычайно понравились. Я собрался подняться, но… те же мысли, что и накануне, снова удержали меня, я подавил в себе искушение, надеясь лишь на одно — забыть. Наконец, я снова заснул, а на другое утро, при пробуждении, и в самом деле воспоминание исчезло и более не возвращалось». Продуктивность композитора резко падает. Теперь его волнуют совсем иные темы, чем в бурные романтические молодые годы. Как непохожи эти произведения на созданные в центральный период — даже при обращении к тем же жанрам! В духовном — вместо грандиозного драматичного Реквиема — камерная по форме, идиллическая по духу оратория «Детство Христа». В оперном — вместо кипящего жизнью, дерзко авантюрного «Бенвенуто Челлини» — строгая, классичная, на традиционный античный сюжет дилогия «Троянцы» и непритязательная, без намека на какую-либо глубину, комедия «Беатриче и Бенедикт» (1862). Последние семь лет композитор не пишет ничего.