После фестиваля Татьяна Самойлова возвратилась в Москву, поступила в Государственный институт театрального искусства. Была принята в Театр им. В. Маяковского, затем перешла в Театр им. Е. Вахтангова, где работала до 1960 года.
В 1959 году Татьяне Самойловой вновь посчастливилось работать с режиссером Михаилом Калатозовым и оператором Сергеем Урусевским, открывшим в ней скрытую силу, упорство, темперамент. Специально для нее они написали роль Тани в романтической драме «Неотправленное письмо».
Фильм снимали в очень трудных условиях — в тайге. Во время сцены лесного пожара Самойловой изрядно обожгло руки. Но для актрисы все меркло перед возможностью общаться с Калатозовым и Урусевским. В фильме «неотправленное письмо» у девушки были потрясающие партнеры — Смоктуновский, Урбанский, Василий Ливанов, которого она знала еще по годам учебы в Театральном училище имени Щукина. Фильм потом ругали, заставили изменить финал, хотя и Ромм, и Герасимов много сделали, чтобы картину спасти. Самое горькое для Татьяны было то, что ей больше не довелось сниматься у Калатозова и Урусевского».
На съемках «Неотправленного письма» у Михаила Калатозова у Тани возникали трудности и еще какие. Вот там все давалось большой кровью. Оператор Сергей Урусевский хотел, чтобы все было по правде, и загонял актеров в болото, на пожарище. У Татьяны постоянно было лицо, испачканное на пожаре, в грязи, в пыли. Урусевский будил актеров в пять утра, и в двенадцать ночи они возвращались с натуры. Он окунал Татьяну в какую-то реку, ее героиня тонула в лодке. Татьяна приезжала домой грязная, мокрая. Это было очень тяжело. На съемках она простудилась и очень сильно заболела. Пришлось надолго приостановить работу, ждали, когда Таня поправится.
— А в результате мне нравится только один кадр со мной — тот, где моя героиня кричит: «Андрей, я люблю тебя! Не оставляй меня, не оставляй, я не могу остаться одна!». Кругом деревья, холод, она в сапогах… Вот это было мое лицо. А все остальное — не мое. Два года в Сибири — это была жуть, — вспоминала потом актриса.
Фильм, несмотря на блистательный состав — режиссер Калатозов, актеры — Урбанский, Смоктуновский, Самойлова — успеха не имел. Самойлова позже корила себя за то, что в тот момент оставила театр и поспешно связала себя с кино. Роль Тани в «Неотправленном письме», конечно, была удачной, но актриса могла справедливо рассчитывать на гораздо большее.
После триумфа на Каннском фестивале ее пригласили в Голливуд на роль Анны Карениной. Партнером Самойловой должен был стать Жерар Филип. Но руководители Госкино не дали актрисе согласия на участие в голливудском фильме.
Оператор Сергей Урусевский, который сопровождал Самойлову в этой поездке, советовал:
— Если хочешь, оставайся. Это уникальный шанс. Тебе крупно повезло.
И Самойлова уже была готова сказать «да». Но тут вмешалась политика — руководитель советской делегации возмутился:
— Какая Америка?! — заявил он актрисе. — Вы — советское достояние! К тому же вы так молоды, даже диплома у вас нет.
Самойловой категорически запретили вести какие бы то ни было переговоры с западными кинематографистами. Советские кураторы обыскивали ее чемоданы, буквально разрывали их, перебирали одежду — проверяли, не собирается ли Самойлова остаться. Заведующий отделом внешних связей Госкино товарищ Давыдов все решил за девушку. Он приводил иностранным продюсерам какие-то нелепые доводы: Самойлова не имеет высшего образования и что-то еще в таком духе. Таня не так страдала из-за того, что не складывается с Голливудом. Тоска была потому, что очень хотелось играть вместе с великим Жераром Филиппом.
В Каннах Самойлова произвела настоящий фурор. Западные журналисты тут же окрестили ее «советской Брижит Бардо»:
— Нам нельзя отпускать актрису одну и так надолго. А сопровождать ее мы не можем.
Голливуд не состоялся. Оказалось, что актриса вообще не принадлежала себе. Ее буквально принудили сняться в роли Наташи в эксцентрической советско-французской комедии «Леон Гаррос ищет друга». Затем она сыграла Соню в военной драме известного итальянского режиссера Джузеппе Де Сантиса «Они шли на Восток». Как признается Татьяна Самойлова, этого режиссера она очень ценила, но ей совершенно нечего было делать в этой роли. В картину актрису пригласили лишь потому, что нужно было ее имя.
Единственной удачной работой Татьяны Самойловой в первой половине 60-х стоит считать лишь роль русской радистки в венгерском фильме «Альба Регия», сыгранную актрисой просто и искренне. Партнером Самойловой по фильму был замечательный венгерский актер Миклош Габор.
Специально для съемок Татьяна выучила венгерский язык, а для того, чтобы лучше войти в образ, Самойлова много общалась с прототипом своей героини — советской разведчицей, чудом выжившей в годы войны. И хотя внешне они были совершенно не похожи, Тане было очень интересно говорить с ней, слушать ее. Трогали ее чистота, вера. Юная актриса представляла себе, как ей было невыносимо трудно сохранить свою душу в тех жутких обстоятельствах, когда смерть все время рядом с тобой. И еще важно было рассказать, как женщина остается Женщиной несмотря ни на что.
Съемки фильма продолжались почти два года, и пока шла работа над фильмом, Самойлова жила в Венгрии…
У любого актера бывают неудачные пробы — сколько сил и времени тратят люди творческих профессий, чтобы подготовиться к смотру и пройти его. Если бы пресса рассказывала о несыгранных звездами ролях, истории каждого было бы в сто тысяч раз длиннее. Но только не Татьяны Самойловой. Она практически была избавлена от неудачных проб — если режиссер приглашал ее в свой фильм, то обычно уже брал без всяких сомнений. А гордая Самойлова не спешила пробоваться везде, где зовут. Но одно разочарование у Татьяны Евгеньевны все-таки было.
В 1970-х годах режиссер Рустам Хамдамов решил снимать фильм «Раба любви» (пилотное название «Нечаянные радости»), сценарий к которому написали Горенштейн и Андрей Михалков-Кончаловский. Хамдамов провел пробы артистов. На главную женскую роль утвердил Елену Соловей, на мужскую — Олега Янковского. А роль некой Маргариты отдали Татьяне Самойловой. Но в самом начале съемочного периода произошел скандал, Хамдамова отстранили от работы и перепоручили съемки картины Никите Михалкову…
Михалков устроил новые пробы актеров. Соловей ему понравилась. Янковского забраковал. А роли Самойловой — Маргариты просто не осталось в новой картине.
— Почему? — спрашивала режиссера Татьяна.